「模型戦士ガンプラビルダーズ ビギニングG」の主人公は、イレイ・ハル。テレビアニメ「おおきく振りかぶって「のだめカンタービレ」、ゲーム「アルカナ・ファミリア-La storia della Arcana Famiglia-」「アイドリッシュセブン」などにも出演している声優の代永翼さんが、イレイ・ハル役を演じています。

主人公のマーク・カラン役を演じているのは、カナダの俳優のブレナン・エリオットさん。アメリカの映画「チャイルド・プレイ 誕生の秘密」のイアン役、アメリカのドラマ「ハイテク武装車バイパー」のニール・ロイス役、「デスパレートな妻たち」のルーク・パーデュー役なども演じています。

「機動戦士ガンダム MSイグルー2 重力戦線」のキャラクターのひとりであるアリーヌ・ネイズンを演じている声優は、井上喜久子さん。テレビアニメ「怪盗セイント・テール」「GAD GUARD」「鋼の錬金術師 FULLMETAL ALCHEMIST」などにも出演している大ベテランです。

主人公のセレーネ・マクグリフ役は、声優の大原さやかさんが担当。テレビアニメ「朝霧の巫女」「xxxHOLiC」「もやしもん」「FAIRY TAIL」などにも出演しています。

「機動戦士ガンダム ククルス・ドアンの島」のオリジナルキャラクターのひとりであるセルマ・リーベンス役を演じているのは、声優の伊藤静さん。テレビアニメ「ハヤテのごとく！」の桂ヒナギク役、「ロウきゅーぶ！」の篁美星役、「監獄学園」の白木芽衣子役などを演じていることでも知られています。

「機動戦士ガンダム Twilight AXIS」の主人公のひとりは、アルレット・アルマージュ。テレビアニメ「デリシャスパーティ♡プリキュア」の芙羽ここね役、ゲーム「アサシンクリード オデッセイ（日本語版）」のカサンドラ役なども演じている人気声優の清水理沙さんが、アルレット・アルマージュ役を演じています。

「ガンダムビルドダイバーズRe：RISE」の主人公クガ・ヒロト役を務めている声優は、小林千晃さん。テレビアニメ「Butlers～千年百年物語～」「憂国のモリアーティ」「転生賢者の異世界ライフ～第二の職業を得て、世界最強になりました～」などの作品でも活躍しています。

主人公のオリヴァー・マイ役は、声優の石川英郎さんが演じています。

石川英郎さんは、兵庫県西宮市出身の人気声優。テレビアニメ「探偵学園Q」の遠山金太郎役、「NARUTO-ナルト-」のうちはイタチ役、ゲーム「ファイナルファンタジーX」のアーロン役なども、石川英郎さんが担当しています。

作品の第1部の主人公であるフリット・アスノ役を演じている声優は、豊永利行さん。テレビアニメ「かのこん」「お兄ちゃんのことなんかぜんぜん好きじゃないんだからねっ！！」「ドラゴンクエスト ダイの大冒険（2020年版）」などの作品にも出演しています。

第2部以降では、作品のナレーションも務めている声優の井上和彦さんが担当。テレビアニメ「超合体魔術ロボ ギンガイザー」の白銀ゴロー役、「機動戦士Zガンダム」のジェリド・メサ役なども演じています。